Foi bispo e arcebispo de São Paulo entre os anos 60 e 70. Foi jornalista, professor e escritor, publicando 57 livros. Durante a Ditadura Militar, destacou-se por sua luta política, em defesa dos direitos humanos, contra as torturas e a favor do voto nas Diretas Já.
Ganhou projeção na militância em janeiro de 1971, logo após tornar-se arcebispo de São Paulo, e denunciar a prisão e tortura de dois agentes de pastoral, o padre Giulio Vicini e a assistente social Yara Spadini.
Em 1972 criou a Comissão Justiça e Paz de São Paulo e, como presidente regional da Conferência Nacional dos Bispos do Brasil (CNBB), liderou a publicação do “Testemunho de paz”, documento com fortes críticas ao regime militar que ganhou ampla repercussão à época.
Em 1985, criou a Pastoral da Infância, com o apoio de sua irmã, Zilda Arns, que morreu no terremoto de 2010 no Haiti, onde realizava trabalhos humanitários.
